Quang phổ sóng hài cao giải mã cấu trúc điện tử của chất siêu dẫn điện áp cao

Áp suất cao đã tạo ra nhiều trạng thái vật chất mới lạ cho vật chất ngưng tụ, làm bộc lộ những hiện tượng vật lý và hóa học mới đầy thú vị. Trong số đó, việc phát hiện ra tính siêu dẫn ở nhiệt độ gần nhiệt độ phòng (Tc ＞ 200 K) ở hydrua áp suất cao như H3S và LaH10 đã thu hút được sự quan tâm và chú ý rất lớn.
Mặc dù nhiệt độ chuyển tiếp siêu dẫn trong chất siêu dẫn áp suất cao ngày càng tăng, cấu trúc điện tử và hành vi động cực nhanh ở trạng thái lượng tử áp suất cao vẫn chưa được biết do thiếu đầu dò hiệu quả và cơ chế siêu dẫn của chúng vẫn là một câu hỏi mở.
Tạo sóng hài cao hơn (HHG) là quá trình chuyển đổi tia laser tới thành bức xạ kết hợp mạnh ở tần số gấp nhiều lần tần số laser. Là một đại diện điển hình của quang học phi tuyến, HHG trong chất rắn bắt nguồn từ sự truyền động phi tuyến của các electron trong và xen kẽ bằng tương tác vật chất-laser trường mạnh. Kết quả là quang phổ HHG tự nhiên chứa dấu vết của các tính chất nguyên tử và điện tử trong vật liệu. Bằng cách sử dụng các quá trình động học phi tuyến, không nhiễu loạn như vậy, người ta có thể nhìn sâu vào các tính chất bên trong của vật liệu.
Gần đây, nhóm của nhà nghiên cứu Sheng Meng tại Viện Vật lý, Viện Hàn lâm Khoa học Trung Quốc/Trung tâm Nghiên cứu Quốc gia về Vật lý Vật chất ngưng tụ, Bắc Kinh, đã nghiên cứu động lực học HHG cực nhanh trong chất siêu dẫn áp suất cao H3S với sự trợ giúp của nguyên lý thứ nhất chứa thời gian. lý thuyết hàm mật độ bằng cách sử dụng phần mềm và phương pháp và phần mềm động lực phân tử mật độ hàm chứa thời gian không đoạn nhiệt (TDAP) do nhóm phát triển. Người ta thấy rằng HHG trong chất siêu dẫn áp suất cao có sự phụ thuộc mạnh vào bước sóng cũng như tính dị hướng (Hình 1), điều này cho thấy quá trình HHG phụ thuộc rất nhiều vào cấu trúc điện tử. Phân tích tần số thời gian của HHG xác định cơ chế động học của sự tán xạ trong dải của sóng hài bậc thấp. Trên cơ sở đó, bằng cách sử dụng phổ HHG, họ đã tái tạo lại cấu trúc phân tán dải năng lượng gần bề mặt Fermi (Hình 2). Ngoài ra, người ta còn phát hiện ra rằng có sự biến điệu mạnh mẽ của phổ HHG bởi các phonon kết hợp, cho thấy độ nhạy của quá trình HHG đối với sự ghép điện âm. Sử dụng phổ HHG được điều chế bởi các phonon kết hợp, họ tiếp tục tái tạo lại cường độ nguyên tố ma trận ghép điện âm gần bề mặt Fermi (Hình 3). Nghiên cứu này tiết lộ rằng các tương tác nhiều vật thể (khớp nối điện âm) trong vật liệu có ảnh hưởng đáng kể đến hoạt động của các electron ở gần mức năng lượng Fermi. Những kết quả như vậy hỗ trợ cơ chế trung gian phonon của tính siêu dẫn điện áp cao và cung cấp một phương pháp tiếp cận toàn quang học để thăm dò cấu trúc điện tử và khớp nối điện âm ở trạng thái lượng tử điện áp cao.
Các kết quả nghiên cứu liên quan được tóm tắt là "Quang phổ hài hòa cao trạng thái rắn để thăm dò cấu trúc dải toàn quang của Quang phổ hài hòa cao trạng thái rắn để thăm dò cấu trúc dải toàn quang của trạng thái lượng tử áp suất cao" đã được công bố trong Kỷ yếu của Viện Hàn lâm Khoa học Quốc gia Hoa Kỳ (PNAS). Shiqi Hu, nghiên cứu sinh sau tiến sĩ tại Viện Vật lý, Viện Hàn lâm Khoa học Trung Quốc (IPS), là tác giả đầu tiên của công trình và Sheng Meng, nhà nghiên cứu tại IPS, là tác giả tương ứng. Tham gia vào công việc này còn có nghiên cứu sinh tiến sĩ Daqiang Chen và nghiên cứu sinh tiến sĩ Lanlin Du. Nghiên cứu này được hỗ trợ bởi Chương trình Nghiên cứu và Phát triển Trọng điểm của Bộ Khoa học và Công nghệ, Quỹ Khoa học Tự nhiên Quốc gia Trung Quốc và Dự án Thí điểm của Viện Hàn lâm Khoa học Trung Quốc.

Hình 1. Sự tạo sóng hài cao trong chất siêu dẫn cao áp H3S.

Hình 2. Tái tạo cấu trúc vùng năng lượng trong H3S sử dụng phổ sóng hài cao.

Hình 3. Tái tạo thông tin ghép điện âm trong H3S sử dụng phổ sóng hài cao.