Phản ứng chuyển điện tích va chạm (CCTR) được tìm thấy rộng rãi trong các môi trường pha khí phức tạp như môi trường giữa các vì sao, khí quyển hành tinh và plasma, v.v. Khám phá cơ chế của CCTR ở cấp độ phân tử có ý nghĩa quan trọng về mặt khoa học để phân tích quá trình tiến hóa vật chất và quá trình truyền năng lượng trong các môi trường pha khí phức tạp này. Ar plus plus N2 → Ar plus N2 plus là hệ thống mô hình cổ điển để nghiên cứu động lực học của CCTR và nó đã được nghiên cứu rộng rãi về mặt thực nghiệm và lý thuyết trong nửa thế kỷ qua. nghiên cứu thực nghiệm và lý thuyết trong nửa thế kỷ qua. Tuy nhiên, kiến thức về cơ chế truyền điện tích ở cấp độ phân tử của hệ thống mô hình này còn hạn chế do còn nhiều tranh cãi giữa các nghiên cứu thực nghiệm khác nhau và sự thiếu thống nhất giữa các tính toán thực nghiệm và lý thuyết. Điều này là do độ phân giải năng lượng tương đối thấp của việc thăm dò sản phẩm trong các thí nghiệm trước đó, điều này gây khó khăn cho việc đạt được sự phân bố trạng thái lượng tử của các sản phẩm phản ứng; trong các thí nghiệm trước đây, các chùm ion phản ứng chứa cả hai trạng thái lượng tử quỹ đạo quay của các ion Ar cộng, tức là trạng thái cơ bản Ar plus (2P3/2) và trạng thái kích thích Ar plus (2P1/2), khiến cho việc phân biệt giữa các trạng thái quỹ đạo quay khác nhau của Ar cộng với các ion đến sự đóng góp tương đối của các sản phẩm phản ứng.
Nhóm của Gao Hong, một nhà nghiên cứu tại Phòng thí nghiệm Động lực học phản ứng phân tử, Viện Hóa học, Viện Khoa học Trung Quốc, đã độc lập thiết kế và chế tạo một thiết bị chùm tia ion-phân tử chọn lọc trạng thái lượng tử. Độ phân giải năng lượng của nó đạt đến mức hàng đầu trong các thiết bị tương tự trên thế giới. Nghiên cứu này là nghiên cứu đầu tiên sử dụng phương pháp ion hóa laser để chuẩn bị các chùm ion xung có độ tinh khiết cao ở các trạng thái lượng tử cụ thể. Động năng của chùm ion có thể điều chỉnh liên tục trong khoảng 1.0-5.0 eV, với sự lan truyền động năng là 150-300 meV. Trong khi đó, nhóm nghiên cứu đã thiết kế một hệ thống chụp ảnh vận tốc ion ba chiều, có thể đồng thời nhận ra sự tập trung vận tốc và thời gian tập trung của các ion sản phẩm, với độ phân giải vận tốc lên tới 1,5%.
Gần đây, đội nghiên cứu đã đạt được tiến bộ quan trọng trong nghiên cứu phản ứng chuyển điện tích chọn trạng thái quỹ đạo quay Ar cộng (2P3/2) ＋ N2 → Ar ＋ N2 cộng (v′, J′). Trong nghiên cứu này, chùm ion xung Ar plus (2P3/2) ở trạng thái cơ bản quỹ đạo quay có độ tinh khiết tốt hơn 97% đã được điều chế bằng phương pháp ion hóa đa photon tăng cường cộng hưởng. Chùm ion đi tới trung tâm phản ứng sau khi giảm tốc độ tập trung, cắt vuông góc với chùm phân tử siêu âm N2 chuẩn trực và trải qua phản ứng chuyển điện tích. Sự phân bố vận tốc ba chiều của sản phẩm phản ứng N2 cộng với các ion được đo chính xác bằng thiết bị chụp ảnh vận tốc ion ba chiều. Thí nghiệm đã mang lại những hình ảnh tán xạ có độ phân giải tốt nhất cho đến nay (Hình a), và lần đầu tiên, sự phân bố dao động và chuyển động của sản phẩm N2 cộng với các ion và mối tương quan của chúng với góc tán xạ được đo chính xác. Giáo sư Hua Guo và Tiến sĩ Dandan Lu của Đại học New Mexico, Hoa Kỳ, đã thực hiện các phép tính nhảy bề mặt quỹ đạo đầy đủ chiều trên hệ phản ứng. Các tính toán đã đạt được thỏa thuận bán định lượng với các kết quả thử nghiệm, lần đầu tiên cho thấy cơ chế truyền điện tích phụ thuộc vào động lực học rung động của sản phẩm mạnh của phản ứng (Hình. bd). Người ta chứng tỏ rằng phản ứng có hai cơ chế truyền điện tích hoàn toàn khác nhau cùng một lúc. Một là cơ chế truyền điện tích Harpoon cổ điển được xác định bởi các tương tác tầm xa, xảy ra chủ yếu trong kênh sản phẩm N2 plus (v′=1). Các ion N2 plus được tạo ra bởi quá trình này tập trung ở vùng tán xạ thuận và có độ kích thích quay thấp (Hình c). Cơ chế còn lại đóng vai trò chính trong kênh sản phẩm N2 plus (v′{28}}). Các sản phẩm kênh chủ yếu phân bố ở vùng phía trước nhưng có độ kích thích quay cao (Hình d), không phù hợp với dự đoán của mô hình va chạm hình cầu cứng cổ điển. Các tính toán lý thuyết cho thấy đây là quá trình tán xạ vinh quang va chạm cứng (HCLS) gây ra bởi sự cân bằng tinh tế giữa lực đẩy tầm xa và lực đẩy tầm ngắn của hai phân tử phản ứng, đây là lần đầu tiên các nhà khoa học quan sát thấy sự tán xạ đơn lẻ cơ chế phản ứng chuyển điện tích.
Công trình này hiện thực hóa nghiên cứu động học về sự chuyển điện tích va chạm từ trạng thái lượng tử sang trạng thái lượng tử, đồng thời làm rõ những tranh cãi bấy lâu nay trong nghiên cứu về phản ứng chuyển điện tích cổ điển Ar cộng cộng N2 → Ar cộng N2 cộng. Các kết quả nghiên cứu liên quan đã được công bố trên tạp chí Nature Chemistry (DOI: 10.1038/s41557-023-01278-y). Công trình nghiên cứu được hỗ trợ bởi Viện Hàn lâm Khoa học Trung Quốc, Quỹ Khoa học Tự nhiên Bắc Kinh và Trung tâm Nghiên cứu Khoa học Phân tử Quốc gia ở Bắc Kinh.
ICC và những người khác đã đạt được tiến bộ trong việc nghiên cứu các phản ứng chuyển điện tích bằng việc lựa chọn trạng thái quỹ đạo quay
(a) Sơ đồ tán xạ của sản phẩm N2 plus , (b) sự phân bố trạng thái lượng tử quay được tính toán theo lý thuyết của các mức năng lượng dao động khác nhau của N2 plus và đồ thị tương quan của kích thích quay so với góc tán xạ đối với v′=1 (c) và v′=2 (d) mức năng lượng dao động của N2 cộng .
