Gần đây, một nhóm nghiên cứu từ Phòng thí nghiệm trọng điểm Nhà nước về Vật lý Laser trường mạnh, Viện Nghiên cứu Cơ học và Chính xác Quang học Thượng Hải (SIPMR), Viện Hàn lâm Khoa học Trung Quốc (CAS), đã đạt được tiến bộ trong việc dịch chuyển tần số của các sóng hài bậc chẵn của MoS2 đơn lớp được điều khiển bởi laser trường mạnh. Các kết quả được công bố trên Optics Express với tiêu đề "Sự thay đổi tần số của việc tạo ra sóng hài cao bậc chẵn trong MoS2 đơn lớp".
Bức xạ sóng hài cao trong vật liệu rắn là một kỹ thuật quang phổ quan trọng để thăm dò các tính chất cơ bản của vật chất và đã được sử dụng thành công để tái tạo cấu trúc dải năng lượng của tinh thể, thăm dò độ cong của Berry và phát hiện các chuyển pha tôpô. Trong những năm gần đây, vật liệu phân lớp hai chiều đã nhận được nhiều sự quan tâm, mang lại cơ hội mới cho các nghiên cứu sâu hơn về sự tạo sóng hài bậc cao. Do vật liệu chỉ dày một hoặc vài lớp nguyên tử, nên quy mô không gian của chúng nhỏ hơn nhiều so với bước sóng của tia laser điều khiển, mang lại ưu điểm là tránh hiệu quả các tác động của truyền phi tuyến, do đó biến chúng thành vật liệu lý tưởng để nghiên cứu trường laser- động lực cực nhanh được điều khiển. Trong số đó, molybdenum disulfide đơn lớp (MoS2) đã thu hút nhiều sự chú ý của các nhà nghiên cứu do cấu trúc không đối xứng tâm và tính phi tuyến đáng kể. Nhóm nghiên cứu hiện tại [Opt. Express 29, 4830 (2021)] đã quan sát thấy trong phổ HHG của MoS2 rằng các sóng hài chẵn thể hiện sự tăng cường bất thường và cho rằng đó là do sự giao thoa quang phổ trong nửa tuần khác nhau của quá trình kiểm soát liên lạc Berry. Ngoài ra, phân tích quỹ đạo lượng tử cho thấy pha mômen lưỡng cực lepton và liên lạc Berry điều chỉnh năng lượng và động lượng của các photon được giải phóng, nhưng cho đến nay chưa có quan sát thực nghiệm nào xác nhận điều này.
Nhóm nghiên cứu đã sử dụng nguồn sáng laser hồng ngoại trung do phòng thí nghiệm chế tạo để kích thích MoS2 đơn lớp nhằm tạo ra quang phổ hài bậc cao và nhận thấy rằng khi điều khiển sự phân cực laser dọc theo hướng ghế bành, tần số trung tâm của sóng hài bậc chẵn bị dịch chuyển đáng kể. và năng lượng sóng hài dịch chuyển tần số gần bằng năng lượng dải tần MoS2 đơn lớp. Ngoài ra, sự dịch chuyển tần số của các sóng hài chẵn của các mức lân cận được tìm thấy là theo hướng ngược lại, tức là sóng hài bậc 6 bị dịch chuyển sang màu đỏ trong khi sóng hài bậc 8 bị dịch chuyển sang màu xanh. Dựa trên phương trình Bloch bán dẫn và tính toán điểm yên quỹ đạo điện tử, nhóm nghiên cứu đã tiết lộ thành công cơ chế vi vật lý của việc tạo ra sự thay đổi tần số, xác nhận rằng hiện tượng dịch chuyển tần số của các sóng hài chẵn chủ yếu đến từ quá trình phân cực xen kẽ. Phân tích lý thuyết còn chỉ ra rằng pha của mô men lưỡng cực bước nhảy và tiếp điểm Bailey cùng điều chỉnh mô men và động lượng của hỗn hợp cặp electron-lỗ trống, dẫn đến sự thay đổi tần số của các photon được giải phóng trong nửa chu kỳ liền kề, điều này làm thay đổi tần số của các photon được giải phóng trong nửa chu kỳ liền kề. lần lượt thay đổi tần số trung tâm của các mức hài hòa khác nhau và cuối cùng tạo ra sáu dịch chuyển đỏ và tám dịch chuyển xanh của phổ MoS2. Công trình nghiên cứu này cho thấy pha của mômen lưỡng cực nhảy và liên lạc Berry có vai trò quan trọng trong phản ứng quang học trường mạnh của vật liệu không đối xứng tâm, góp phần hiểu biết cơ bản về động lực sóng mang cực nhanh trong vật liệu không đối xứng tâm.
Hình 1. Phổ hài hòa cao mô phỏng tái tạo các quan sát thực nghiệm.
Hình 2. (a) Sự dịch chuyển tần số của các mức phổ xen kẽ khác nhau, (b) Sự phụ thuộc của sự dịch chuyển tần số hài với góc phương vị tinh thể.
